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論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Instruments & Instrumentation)

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

論文

Improvement in the elution performance of an N,N,N',N-tetraoctyl diglycolamide impregnated extraction chromatography adsorbent using neodymium via micro-particle-induced X-ray emission analysis

高畠 容子; 渡部 創; 新井 剛*; 佐藤 隆博*; 柴田 淳広

Applied Radiation and Isotopes, 196, p.110783_1 - 110783_5, 2023/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

An adsorbent used for the recovery of trivalent minor actinides (MA(III); Am and Cm) from high level liquid waste generated from reprocessing of spent nuclear fuel was subjected to micro-PIXE analysis to improve its elution performance. The experimental adsorbent comprised SiO$$_{2}$$ particles, a polymer coating, and an TODGA. The particles to be analyzed were subjected to Nd adsorption and an elution operation, but Nd in the adsorbent was found to be uniformly distributed. This might have been caused by individual differences in the amount of impregnated TODGA. The remaining Nd species were not localized to a specific part of the adsorbent after the adsorption operation. Some Nd elements were retained in the adsorbent after elution, probably because of the poor diffusion of the mobile phase inside the adsorbent. An adsorbent having a different microstructure from the first was then evaluated, and rapid elution was observed on new adsorbent along micro-PIXE analysis

論文

放射光X線と中性子を相補的に用いた小口径突合せ溶接配管の実応力解析

鈴木 賢治*; 三浦 靖史*; 城 鮎美*; 豊川 秀訓*; 佐治 超爾*; 菖蒲 敬久; 諸岡 聡

材料, 72(4), p.316 - 323, 2023/04

Residual stresses in small-bore butt-welded pipe of austenitic stainless steel have never been measured. It is difficult to obtain a detailed residual stress map of the root welded part, because the gauge volume in neutron diffraction is large. The stress evaluation of the welded part by synchrotron X-rays was also difficult due to the dendritic structure. In this study, a double exposure method (DEM) with high-energy synchrotron X-rays was applied to measuring the details of the residual stress of the welded part, and we succeeded in obtaining the detailed axial and radius stress maps of the root welded part of the plate cut from the welded pipe, though the stress map was under the plane stress condition. The hoop stress map of the butt-welded pipe was obtained using the strain scanning method with neutrons under the triaxial stress state. The axial and radius stress maps under triaxial stress state were made up using the complementary use of the synchrotron X-ray and neutron. As a result, the detailed stress maps of the root welded part of the butt-welded pipe were obtained. The obtained map sufficiently explained the initiation and propagation of SCC.

論文

Development of the multi-cubic $$gamma$$-ray spectrometer and its performance under intense $$^{137}$$Cs and $$^{60}$$Co radiation fields

冠城 雅晃; 島添 健次*; 加藤 昌弘*; 黒澤 忠弘*; 鎌田 圭*; Kim, K. J.*; 吉野 将生*; 庄司 育宏*; 吉川 彰*; 高橋 浩之*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1010, p.165544_1 - 165544_9, 2021/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Instruments & Instrumentation)

2011年の東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の事故以来、世界各地で廃止措置措置に入る原子力施設が増加している。これらの原子力施設では、放射性物質の適切な管理が要求されている。そこで、ガンマ線スペクトル測定技術は、放射性物質の重要な情報を得ることができるため、有益なツールである。さらに、放射性物質の空間情報も重要であるため、ガンマ線イメージングについて求められている。しかしながら、これらの施設には、強度放射線場が広がるため、ガンマ線スペクトル測定やガンマ線イメージングが困難になる。そのため、寸法が5mm $$times$$ 5mm $$times$$ 5mmの小さなCeBr$$_3$$シンチレーター4個で分割した$$gamma$$線スペクトロメーターを開発した。上記の4個のシンチレーターは、強度放射場に特化したマルチアノード光電子増倍管と組合わせた。私たちは、$$^{137}$$Csと$$^{60}$$Coの放射線場で照射試験を実施した。$$^{137}$$Cs照射場の線量率1375mSv/hにおいて、相対エネルギー分解能が、それぞれのチャンネルで、9.2$$pm$$0.05%, 8.0$$pm$$0.08%, 8.0$$pm$$0.03%, 9.0 $$pm$$0.04%であった。

論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:45.45(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

論文

Quantitative analysis of Zr adsorbed on IDA chelating resin using Micro-PIXE

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03

Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.

論文

Micro-PIXE analysis study of ferrite products synthesized from simulated radioactive liquid waste containing chemical hazardous elements

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03

フェライト処理による有害元素の固定化技術の開発のため、固定化性能に影響を及ぼす可能性のある陰イオンを分析する必要がある。本研究では、異なる金属元素を複数の鉄源を用いて合成したフェライトのマイクロPIXE分析を行い、合成したフェライトの違いを組成の観点から明らかにすることを試みた。元素のマッピングデータとピクセルごとの信号強度の相関をとった結果、Agでは、陰イオンの分布がいずれも0に近い部分に分布していた。また、Pbでは横軸に広がった分布となっており、Crでは縦軸に広がった分布となった。今回の結果では、陰イオンの種類ではなく、対象とする金属元素により分布の相関に違いがあることがわかった。

論文

Application of ferrite process to radioactive waste; Study of ferrite product stability by micro-PIXE analysis

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 61, 2018/03

本研究では、フェライト処理による有害な元素の固定化技術の開発のために、目的元素によるフェライト生成物の違いを明らかにすることを目指す。フェライト生成物には原料由来の軽元素が含まれるため、組成分析にマイクロPIXE分析の適用を試みた。Pb及びCrの有害元素含有廃液をフェライト処理し、その生成物を試料としてXRDによる構造解析、PIXEによる組成分析を実施した。測定の結果、フェライトが同一構造をとっているにも関わらず、PbでのみSが検出された。本研究によって、目的元素を変えることによって、同一のフェライト構造をとるのにも関わらず、組成に違いが表れることが分かった。今後は、Sが構造に果たしている役割について調査し、有害元素の固定化性能への影響を明らかにする。

論文

Micro-PIXE analysis on adsorbent of extraction chromatography for MA(III) recovery

高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*

International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09

BB2016-1248.pdf:0.36MB

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO$$_{2}$$-P吸着材及びHDEHP/SiO$$_{2}$$-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。

論文

Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.82(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.54(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

論文

Particle induced X-ray emission-computed tomography analysis of an adsorbent for extraction chromatography

佐藤 隆博; 横山 彰人; 喜多村 茜; 大久保 猛; 石井 保行; 高畠 容子; 渡部 創; 駒 義和; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.419 - 423, 2016/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:55.03(Instruments & Instrumentation)

The cross-sectional distribution of neodymium (Nd) simulating minor actinides (MA) in a minute globular adsorbent of less than 50 $$mu$$m in diameter was measured using PIXE (particle induced X-ray emission)-CT (computed tomography) with a 3-MeV proton microbeam for the investigation of residual MA in extraction chromatography of spent fast reactor fuel. The measurement area was 100 $$times$$ 100 $$mu$$m$$^2$$ corresponding to 128 $$times$$ 128 pixels of projection images. The adsorbent target was placed on an automatic rotation stage with 9$$^{circ}$$ step. Forty projections of the adsorbent were finally measured, and image reconstruction was carried out by the modified ML-EM (maximum likelihood expectation maximization) method. As a result, the cross-sectional distribution of Nd in the adsorbent was successfully observed, and it was first revealed that Nd remained in the region corresponding to internal cavities of the adsorbent even after an elution process. This fact implies that the internal structure of the adsorbent must be modified for the improvement of the recovery rate of MA.

論文

Correction of X-ray detection yield in micro-PIXE analysis according to sample thickness variation measured by STIM

佐藤 隆博; 酒井 卓郎; 及川 将一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 249(1-2), p.234 - 237, 2006/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.51(Instruments & Instrumentation)

本研究の目的STIM分析によって得られた試料の厚さの情報をもとに、micro-PIXE分析における特性X線の発生量を補正することである。試料中で吸収されるX線の量を正確に見積もるためには試料の厚さを$$mu$$mの精度で正確に測定する必要があるが、それはmicro-PIXE分析のみでは困難である。そこで、われわれはSTIM分析を用い、またそのデータの解析のためのコンピュータシミュレーションコードを開発した。このコードの有用性を確認するために、テスト試料として、細胞のサイズと同じくらいのイオン交換樹脂を用いてSTIM分析とmicro-PIXE分析を行った。その結果、補正前のデータではX線の吸収による間違った分布が見られたが、われわれの解析コードで補正することで、ある程度補正することができた。

論文

Structural analysis of (Ga,Mn)N epilayers and self-organized dots using MeV ion channeling

黒田 真司*; Marcet, S.*; Bellet-Amalric, E.*; Cibert, J.*; Mariette, H.*; 山本 春也; 酒井 卓郎; 大島 武; 伊藤 久義

Physica Status Solidi (A), 203(7), p.1724 - 1728, 2006/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:31.23(Materials Science, Multidisciplinary)

窒化ガリウム(GaN)へMnをドープすることで希薄磁性半導体が形成できると期待されているが、結晶中のMnの占有位置により磁性が変化するため、結晶中のMn位置と磁性の関係を明らかにする必要がある。本研究では、分子線エピタキシー(MBE)で作製した(Ga,Mn)Nエピ膜及びAlN基板上に形成した(Ga,Mn)Nドット中のMnサイトに関する知見を得るためにラザフォード後方散乱(RBS)と粒子誘起X線放出(PIXE)測定を行った。その結果、RBSチャネリングに対応してPIXEにより求めたGa及びMn濃度が減少することを見いだした。このことより、ほぼ全てのMn原子がGaサイトに置換していることが明らかとなった。また、ドット中に含まれるMn濃度のPIXE分析の結果、同一条件でエピ成長をした厚膜よりMn濃度が二$$sim$$三倍高濃度であることが明らかとなり、ドット形成により多量のMnが結晶中に導入できるとの結論が得られた。

論文

Measurement of thickness of samples by STIM for PIXE analysis

佐藤 隆博; 酒井 卓郎; 及川 将一*

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.304 - 306, 2006/01

本研究の目的STIM分析によって得られた試料の厚さの情報をもとに、micro-PIXE分析における特性X線の発生量を補正することである。試料中で吸収されるX線の量を正確に見積もるためには試料の厚さを$$mu$$mの精度で正確に測定する必要があるが、それはmicro-PIXE分析のみでは困難である。そこで、われわれはSTIM分析を用い、またそのデータの解析のためのコンピュータシミュレーションコードを開発した。このコードの有用性を確認するために、テスト試料として、細胞のサイズと同じくらいのイオン交換樹脂を用いてSTIM分析とmicro-PIXE分析を行った。その結果、補正前のデータではX線の吸収による間違った分布が見られたが、われわれの解析コードで補正することで、ある程度補正することができた。

論文

Micro-PIXE for the study of atmospheric environment

笠原 三紀夫*; Ma, C.-J.*; 奥村 智憲*; 小嶋 拓治; 箱田 照幸; 田口 光正; 酒井 卓郎; 小原 祥裕

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.293 - 295, 2006/01

雲の特性を明らかにするために、神石の鉄-銅鉱山にある巨大垂直坑道を用いて人工雲の発生実験を行った。この個々の雲粒子の物理的化学的特徴を、京都大学における顕微分析とTIARA施設におけるマイクロPIXE分析を用いて調べた。雲粒子のサイズ, その分布, 粒子個数濃度、及び粒子中の塩素の分布状態変化の粒子サイズ依存性にかかわる実験結果から、雲の成長過程を明らかにした。

論文

Measurement of thickness of samples by STIM for PIXE analysis

佐藤 隆博; 酒井 卓郎; 及川 将一*

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.304 - 306, 2006/01

本研究の目的STIM分析によって得られた試料の厚さの情報をもとに、micro-PIXE分析における特性X線の発生量を補正することである。試料中で吸収されるX線の量を正確に見積もるためには試料の厚さを$$mu$$mの精度で正確に測定する必要があるが、それはmicro-PIXE分析のみでは困難である。そこで、われわれはSTIM分析を用い、またそのデータの解析のためのコンピュータシミュレーションコードを開発した。このコードの有用性を確認するために、テスト試料として、細胞のサイズと同じくらいのイオン交換樹脂を用いてSTIM分析とmicro-PIXE分析を行った。その結果、補正前のデータではX線の吸収による間違った分布が見られたが、われわれの解析コードで補正することで、ある程度補正することができた。

論文

TIARA研究発表会報告

荒川 和夫

放射線化学, (80), p.57 - 59, 2005/09

第14回TIARA研究発表会の開催結果について報告したもので、研究発表会の趣旨,特徴プログラム構成について紹介するとともに、特別講演(1件),特別セッション(発表3件),口頭発表10件について講演・発表内容の概要をまとめた。

論文

Application of micro-PIXE to quantitative analysis of heavy elements sorbed on minerals

香西 直文; 三田村 久吉; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; 及川 将一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 231(1-4), p.530 - 535, 2005/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:55.97(Instruments & Instrumentation)

土壌など鉱物の混合相中での重元素等有害元素の移行挙動を解明研究に役立てるため、鉱物に吸着した重元素の定量評価へのmicro-PIXE分析の適用性を検討した。このため、均一な形状大きさの鉱物に重元素を吸着させた外部標準試料を調製し、micro-PIXEにより分析した。その結果、そのような外部標準試料が定量評価のために有効であることがわかった。ただし、その適応範囲は実験条件などにより限定される可能性がある。

論文

Mechanisms of arsenic immobilization in a biomat from mine discharge water

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 尾崎 卓郎; 吉田 崇宏; 鳴海 一成; 若井 栄一; 酒井 卓郎; Francis, A. J.*

Chemical Geology, 212(3-4), p.279 - 290, 2004/12

 被引用回数:17 パーセンタイル:34.28(Geochemistry & Geophysics)

Coの酵母への濃集過程において酵母細胞に存在するCo及び他の元素の量をMicro-PIXEにより検討した。その結果、Coの濃集過程において細胞内のFe濃度が増加すること、及びK濃度が減少することがわかった。この結果から、酵母への毒性金属の濃集は、他の元素の挙動に影響を与えることが明らかとなった。

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